Korkeaharmoninen spektroskopia avaa korkeajännitteisten suprajohteiden elektronisen rakenteen

Korkea paine on luonut monia uusia aineen tiloja kondensoituneelle aineelle, paljastaen jännittäviä uusia fysikaalisia ja kemiallisia ilmiöitä. Niiden joukossa lähellä huoneenlämpötilaa oleva suprajohtavuus (Tc ＞ 200 K) korkeapainehydrideissä, kuten H3S ja LaH10, on herättänyt suurta kiinnostusta ja huomiota.
Huolimatta kohonneesta suprajohtavan siirtymälämpötilan korkeapainesuprajohtimissa, elektroniikkarakenne ja ultranopea dynaaminen käyttäytyminen korkeapaineisissa kvanttitiloissa ovat edelleen tuntemattomia tehokkaiden koettimien puutteen vuoksi, ja niiden suprajohtavuuden mekanismi on edelleen avoin kysymys.
Higher harmonic Generation (HHG) on prosessi, jossa tuleva laser muunnetaan vahvaksi koherentiksi säteilyksi, joka on useita kertoja lasertaajuudella. Tyypillisenä epälineaarisen optiikan edustajana kiintoaineissa oleva HHG on peräisin kaistansisäisten ja kaistanvälisten elektronien epälineaarisesta ohjaamisesta voimakkaan kentän laser-aineen vuorovaikutuksen avulla. Tämän seurauksena HHG-spektrit sisältävät luonnollisesti sormenjäljen materiaalin atomi- ja elektroniikkaominaisuuksista. Tällaisia ​​epälineaarisia, ei-häiritseviä dynaamisia prosesseja käyttämällä voidaan kurkistaa materiaalien sisäisiin ominaisuuksiin.
Äskettäin tutkija Sheng Mengin ryhmä Fysiikan instituutissa, Kiinan tiedeakatemian / National Research Center for Condensed Matter Physics, Peking, on tutkinut ultranopeaa HHG-dynamiikkaa korkeapaineisessa suprajohteessa H3S aikavaraisten ensisijaisten periaatteiden avulla. tiheysfunktionaalinen teoria käyttäen ryhmäkehitettyä ei-adiabaattista aikaa sisältävää tiheysfunktionaalisen molekyylidynamiikan menetelmää ja ohjelmistoa (TDAP). On havaittu, että HHG:llä korkeapaineisissa suprajohtimissa on voimakas aallonpituusriippuvuus sekä anisotropia (kuva 1), mikä osoittaa, että HHG-prosessi riippuu voimakkaasti elektronirakenteesta. HHG:n aika-taajuusanalyysi määrittää matalan kertaluvun harmonisten kaistan sisäisen sironnan kineettisen mekanismin. Tällä perusteella he rekonstruoivat HHG-spektrejä käyttäen energiakaistan dispersiorakenteen lähellä Fermin pintaa (kuva 2). Lisäksi havaittiin, että koherentit fononit moduloivat voimakkaasti HHG-spektriä, mikä osoittaa HHG-prosessin herkkyyden sähköakustiselle kytkennälle. Koherenttien fononien moduloimaa HHG-spektriä käyttäen he rekonstruoivat edelleen sähköakustisen kytkentämatriisin alkuainevoimakkuuden lähellä Fermin pintaa (kuva 3). Tämä tutkimus paljastaa, että monien kappaleiden vuorovaikutuksella (sähköakustinen kytkentä) materiaaleissa on merkittävä vaikutus elektronien käyttäytymiseen lähellä Fermin energiatasoa. Tällaiset tulokset tukevat suurjännitteen suprajohtavuuden fononivälitteistä mekanismia ja tarjoavat täysin optisen lähestymistavan elektronisen rakenteen ja sähköakustisen kytkennän tutkimiseen suurjännitteisissä kvanttitiloissa.
Aiheeseen liittyvät tutkimustulokset on tiivistetty seuraavasti: "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-press-quantum states" julkaistiin Proceedings of the Yhdysvaltain kansallinen tiedeakatemia (PNAS). Shiqi Hu, Kiinan tiedeakatemian (IPS) fysiikan instituutin tutkijatohtori, oli työn ensimmäinen kirjoittaja, ja IPS:n tutkija Sheng Meng oli vastaava kirjoittaja. Työssä olivat mukana myös tohtori Daqiang Chen ja tohtori Lanlin Du. Tätä tutkimusta ovat tukeneet tiede- ja teknologiaministeriön avaintutkimus- ja kehitysohjelma, Kiinan kansallinen luonnontieteellinen säätiö ja Kiinan tiedeakatemian pilottiprojekti.

Kuva 1. Korkean harmonisen tuotto suurjännitesuprajohteessa H3S.

Kuva 2. Energiakaistarakenteen rekonstruointi H3S:ssä käyttämällä korkeaharmonisia spektrejä.

Kuva 3. Sähköakustisen kytkentäinformaation rekonstruktio H3S:ssä käyttämällä korkeaharmonisia spektrejä.