Äskettäin Kiinan tiedeakatemian (CAS) Shanghain optisen tarkkuus- ja mekaanisen tutkimuksen instituutin (SIPMR) State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics -laboratoriosta on edistytty parillisen kertaluvun harmonisten taajuuksien siirrossa. yksikerroksinen MoS2, jota ohjataan vahvakentän laserilla. Tulokset on julkaistu Optics Expressissä otsikolla "Taajuusmuutos tasaisen korkean harmonisen generoinnin yksikerroksisessa MoS2:ssa".
Korkeaharmoninen säteily kiinteissä materiaaleissa on tärkeä spektroskooppinen tekniikka aineen perusominaisuuksien tutkimisessa, ja sitä on käytetty menestyksekkäästi kiteiden energiakaistarakenteen rekonstruoimiseen, Berryn kaarevuuden tutkimiseen ja topologisten faasimuutosten havaitsemiseen. Viime vuosina kaksiulotteiset kerrosmateriaalit ovat saaneet paljon huomiota, mikä on tuonut uusia mahdollisuuksia korkean harmonisen generoinnin jatkotutkimuksiin. Koska materiaalit ovat vain yhden tai muutaman atomikerroksen paksuisia, niiden avaruudelliset mittakaavat ovat paljon pienempiä kuin ajolaserin aallonpituus, mikä tuo etuna, että vältetään tehokkaasti epälineaarisen läpäisyn vaikutukset, mikä tekee niistä ihanteellisia materiaaleja laserkentän tutkimiseen. ajettava ultranopea dynamiikka. Niistä yksikerroksinen molybdeenidisulfidi (MoS2) on herättänyt paljon tutkijoiden huomiota ei-sentrosymmetrisen rakenteensa ja merkittävän epälineaarisuuden vuoksi. Nykyinen tutkimusryhmä [Opt. Express 29, 4830 (2021)] havaitsi MoS2:n HHG-spektreissä, että parilliset harmoniset parantuvat epänormaalisti, ja katsoivat sen johtuvan spektrihäiriöistä Berryn yhteysohjauksen eri puoliskon aikana. Lisäksi kvanttirata-analyysi viittaa siihen, että leptoninen dipolimomenttivaihe ja Berry-yhteys moduloivat vapautuneiden fotonien energiaa ja liikemäärää, mutta toistaiseksi mikään kokeellinen havainto ei ole vahvistanut tätä.
Tiimi käytti laboratoriossa rakennettua keski-infrapuna laservalolähdettä yksikerroksisen MoS2:n virittämiseen korkean kertaluvun harmonisten spektrien tuottamiseksi ja havaitsi, että kun laserpolarisaatiota ohjataan nojatuolin suunnassa, parillisen kertaluvun harmonisten keskitaajuus siirtyy merkittävästi. , ja taajuussiirretty harmoninen energia on lähellä yksikerroksisen MoS2-kaistavälienergian energiaa. Lisäksi naapuritasojen parillisten harmonisten taajuussiirtymän havaitaan olevan päinvastainen, eli 6. harmoninen on punasiirretty ja 8. harmoninen sinisiirtymä. Puolijohde Bloch -yhtälön ja elektroniradan satulapistelaskelman perusteella tutkimusryhmä paljasti onnistuneesti taajuussiirtymän generoinnin mikrofyysisen mekanismin, mikä vahvisti, että parillisten harmonisten taajuusmuutosilmiö johtuu pääasiassa kaistanvälisestä polarisaatioprosessista. Teoreettinen analyysi osoittaa lisäksi, että hyppydipolimomentin vaihe ja Bailey-kontakti moduloivat yhdessä elektroni-reikäparikomposiitin momenttia ja liikemäärää, mikä johtaa vapautuneiden fotonien taajuuden muutokseen viereisellä puolijaksolla, mikä vuorostaan muuttaa eri harmonisten tasojen keskitaajuuksia ja lopulta indusoi MoS2-spektrin kuusi punaista ja kahdeksan sinistä siirtymää. Tämä tutkimustyö paljastaa, että hyppydipolimomentin vaiheella ja Berry-yhteydellä on tärkeä rooli ei-keskosymmetristen materiaalien voimakkaan kentän optisessa vasteessa, mikä edistää perustavaa laatua olevaa ymmärrystä ultranopean kantoaallon dynamiikasta ei-keskosymmetrisissä materiaaleissa.
Kuva 1. Simuloidut korkean harmoniset spektrit toistavat kokeellisia havaintoja.
Kuva 2. (a) Kaistanvälisten spektrien eri tasojen taajuussiirtymä, (b) Harmonisen taajuussiirtymän riippuvuus kideatsimuutilla.
